В отличие от своего отца, Харальд был более лоялен к христианству. Происхождение Тиры пытался обосновать Саксон Грамматик, он писал, что она восходит к королевской династии Англии и является христианкой, но другие источники не подтверждают этого. Как бы то ни было, Харальд воспитанный матерью, считал, что принятие христианской веры принесет стране только выгоду. Ещё при Горме Старшем в Дании были назначены три епископа. Исследователи считают, что Харальд стал править ещё при своем отце. Свен II Эстридсен, король Дании 1047 – 1074 гг., говорил, что Харальд Синезубый правил 50 лет. Если учесть, что Харальд умер в 986 году, то получается, на трон он взошел ещё при жизни Горма, однако эти сведения также вызывают сомнения. 
О крещении Дании имеются довольно противоречивые сведения. Видукинд Корвейский — автор хроники «Деяния саксов» отверждал, что Харальд был окончательно склонен к принятию христианства неким священнослужителем по имени Паппа. В тот же момент, Адам Бременский, через 100 лет написал в своем четырехтомном труде «Деяние епископов Гамбургской церкви», что Харальд был насильно крещен императором франков Отто I, в результате поражения в битве. Однако Видукинд, который жил при жизни Харальда такого события не упоминает.
В 965 году Харальд I Синезубый официально принимает христианство, и Дания с этого года является христианской страной. 
После принятия христианство, Харальд обезопасил свои южные границы и сосредоточился на Норвегии. Примерно в 960 году, сыновья Эйрика Кровавая Секира взяли власть в Норвегии и ярл Тронхейма, Хокон Могучий бежал в Данию. Там он склонил Харальда к походу в Норвегию. В 976 году объединенные силы Харальда I Синезубого и ярла Хокона Могучего вторглись в Норвегию и разбили армию короля Норвегии Харальда II Серая Шкура. Хокон стал фактическим правителем Норвегии, хотя формально он присягнул на верность Дании. В 986 году, Харальд попытался крестить Хокона, но тот, оставаясь ревностным язычником, порвал все отношения с Данией. Харальд попытался силой заставить Хокона принять христианство, но его поход был неудачным.
За свою жизнь Харальд I Синезубый был трижды женат, на Гунхильде, Тове и Гирид. Дети у Харальда были только от Гунхильды. Свейн I Вилобородый (будущий король Дании, около 960 года), Хакон (около 961 года), Гунхильда (была убита в Англии, 13 ноября 1002 года во время Резни в День Св.Брайса, как полагают историки, именно смерть сестры послужила предлогом Свену I Вилобородому для вторжения в Англию) и последняя дочь Тира (трижды овдовев покончила собой, согласно легенде заморила себя голодом, в 1000 году).
Харальд I Синезубый возведен в лик Святых Католической церковью. В память о великом короле, объединившим народы Дании и Сконе, в его честь была названа технология беспроводного объединения различный устройств «Bluetooth».